Особенности формирования волн плотности в двухслойной системе смешивающихся реагирующих жидкостей
DOI:
https://doi.org/10.7242/1999-6691/2018.11.3.23Ключевые слова:
волны плотности, хемоконвективная неустойчивость, реакция нейтрализации, нелинейная диффузия, смешивающиеся жидкостиАннотация
Возникновение внутренней волны плотности в двухслойной системе, состоящей из водных растворов кислоты и основания и находящейся в вертикальной ячейке Хеле-Шоу, исследуется теоретически и экспериментально. При контакте реагентов начинается экзотермическая реакция нейтрализации с образованием продукта реакции - водного раствора соли. Процесс сопровождается сильной зависимостью коэффициентов диффузии реагентов от их концентрации, что приводит к появлению локального кармана с пониженной плотностью, в котором развивается ячеистая конвекция. Обнаружено, что при определённом соотношении концентраций карман схлопывается, и получает начало хемоконвективный режим, при котором формируется плоская волна плотности, аномально быстро распространяющаяся в среде. Экспериментально показано, что в её спутном потоке происходит активное перемешивание реагентов и непрерывный отвод продукта, что обеспечивает высокую скорость реакции, полное протекание которой занимает всего несколько минут. Это отличается от известного ранее диффузионного режима, в котором реакция может длиться от нескольких часов до нескольких суток. Существование волны плотности подтверждено и детально рассмотрено для различных сочетаний пар кислоты (HNO3) и гомологического ряда гидроксидов щелочных металлов (LiOH, NaOH, KOH), что подчёркивает универсальность действующего механизма неустойчивости. Показано, что предложенный ранее безразмерный параметр, который представляет собой отношение плотности реакционной зоны к плотности верхнего реагента, является критерием подобия для всех исследованных сочетаний пар реагентов и определяет границу , в пределах которой эффект возможен. Предложена его математическая модель, которая при определённых допущениях может быть формально сведена к уравнениям Сен-Венана для поверхностных гравитационных волн на «мелкой воде», допускающим решения в виде нелинейных волн ударного типа. Представлены результаты численных расчётов динамики волны плотности для разных значений управляющего параметра, изучен переход от диффузионно-управляемых процессов к управляемым конвективно. Проводится сравнение данных вычислительных и лабораторных экспериментов.
Скачивания
Библиографические ссылки
Лоскутов А.Ю., Михайлов А.С. Введение в синергетику. М.: Наука. Гл. ред. физ.-мат. лит., 1990. 272 с.
Николис Г., Пригожин И. Самоорганизация в неравновесных системах. М.: Мир, 1979. 512 с.
Pismen L.M. Patterns and interfaces in dissipative dynamics. Berlin/Heidelberg: Springer Science & Business Media, 2006. 373 p.
Quincke G. Ueber periodische Ausbreitung an Flussigkeitsoberflachen und dadurch hervorgerufene Bewegungserscheinungen // Ann. Phys. 1888. Vol. 271. No. 12. P. 580-642. DOI
Левич В.Г. Физико-химическая гидродинамика. М.: Физматгиз, 1959. 700 с.
Кутепов А.М., Полянин А.Д., Запрянов А.Д., Вязьмин А.Д., Казенин Д.А. Химическая гидродинамика. Справочное пособие. М.: Квантум, 1996. 336 с.
Dupeyrat M., Nakache E. 205 – Direct conversion of chemical energy into mechanical energy at an oil water interface // Bioelectrochem. Bioenerg. 1978. Vol. 5. No. 1. P. 134-141. DOI
Belk M., Kostarev K.G., Volpert V., Yudina T.M. Frontal photopolymerization with convection // J. Phys. Chem. B. 2003. Vol. 107. No. 37. P. 10292-10298. DOI
Брацун Д.А., Де Вит А. Об управлении хемоконвективными структурами в плоском реакторе // ЖТФ. 2008. Т. 78, № С. 6-13. (English version DOI)
Карлов С.П., Казенин Д.А., Баранов Д.А., Волков А.В., Полянин Д.А., Вязьмин А.В. Межфазные эффекты и макрокинетика хемосорбционных процессов при поглощении CO2 водными растворами щелочей и аминов // Журн. физ. химии. 2007. Т. 81, № 5. С. 775-791. (English version DOI)
Thomson P.J., Batey W., Watson R.J. Interfacial activity in two phase systems UO2(NO3)2/Pu(NO3)4/HNO3-H2O-TBP/OK // Proc. of the Extraction ’84: Symposium on Liquid-Liquid Extraction Science. Dounreay, Scotland, November 27-29, 1984. Vol. 88. P. 231-244.
Wylock C., Rednikov A., Haut B., Colinet P. Nonmonotonic Rayleigh-Taylor instabilities driven by gas-liquid CO2 chemisorption // J. Phys. Chem. B. 2014. Vol. 118. No. 38. P. 11323-11329. DOI
Asad A., Yang Y.H., Chai C., Wu J.T. Hydrodynamic Instabilities Driven by Acid-base Neutralization Reaction in Immiscible System // Chin. J. Chem. Phys. 2010. Vol. 23. No. 5. P. 513-520. DOI
Almarcha C., R’Honi Y., De Decker Y., Trevelyan P.M.J., Eckert K., De Wit A. Convective mixing induced by acid-base reactions // J. Phys. Chem. B. 2011. Vol. 115. No. 32. P. 9739-9744. DOI
Eckert K., Acker M., Shi Y. Chemical pattern formation driven by a neutralization reaction. I. Mechanism and basic features // Phys. Fluid. 2004. Vol. 16. No. 2. P. 385-399. DOI
Almarcha C., Trevelyan P.M.J., Riolfo L.A., Zalts A., El Hasi C., D’Onofrio A., De Wit A. Active role of a color indicator in buoyancy-driven instabilities of chemical fronts // J. Phys. Chem. Lett. 2010. Vol. 1. No. 4. P. 752-757. DOI
Eckert K., Grahn A. Plume and finger regimes driven by an exothermic interfacial reaction // Phys. Rev. Lett. 1999. Vol. 82. No. 22. P. 4436-4439. DOI
Trevelyan P.M.J., Almarcha C., De Wit A. Buoyancy-driven instabilities around miscible A+B→C reaction fronts: A general classification // Phys. Rev. E. 2015. Vol. 91 No. 2. 023001. DOI
Bratsun D., Kostarev K., Mizev A., Mosheva E. Concentration-dependent diffusion instability in reactive miscible fluids // Phys. Rev. E. 2015. Vol. 92. No. 1. 011003(R). DOI
Аитова Е.В., Брацун Д.А. Костарев К.Г., Мизев А.И., Мошева Е.А. Конвективная неустойчивость в двухслойной системе реагирующих жидкостей с диффузией, зависящей от концентрации компонентов // Вычисл. мех. сплош. сред. 2015. Т. 8, № 4. С. 345-358. DOI
Bratsun D.A., Stepkina O.S., Kostarev K.G., Mizev A.I., Mosheva E.A. Development of concentration-dependent diffusion instability in reactive miscible fluids under influence of constant or variable inertia // Microgravity Sci. Technol. 2016. Vol. 28. No. 6. P. 575-585. DOI
Bratsun D., Mizev A., Mosheva E., Kostarev K. Shock-wave-like structures induced by an exothermic neutralization reaction in miscible fluids // Phys. Rev. E. 2017. Vol. 96. No. 5. 053106. DOI
Брацун Д.А. Внутренние волны плотности ударного типа, индуцированные хемоконвекцией в смешивающихся реагирующих жидкостях // ПЖТФ. 2017. Т. 43, № 20. С. 69-77. DOI
Baroud C.N., Okkels F., Ménétrier L., Tabeling P. Reaction-diffusion dynamics: Confrontation between theory and experiment in a microfluidic reactor // Phys. Rev. E. 2003. Vol. 67. No. 6. 060104(R). DOI
Koo Y.E.L., KopelmanR. Space-and time-resolved diffusion-limited binary reaction kinetics in capillaries: experimental observation of segregation, anomalous exponents, and depletion zone // Stat. Phys. 1991. Vol. 65. No. 5-6. P. 893-918. DOI
Koza Z., Taitelbaum H. Motion of the reaction front in the A+ B→C reaction-diffusion system // Rev. E. 1996. Vol. 54. No. 2. R1040(R). DOI
Rongy L., Trevelyan P.M.J., De Wit A. Dynamics of A+ B→C reaction fronts in the presence of buoyancy-driven convection // Phys. Rev. Lett. 2008. Vol. 101. No. 8. 084503. DOI
Rongy L., Trevelyan P.M.J., De Wit A. Influence of buoyancy-driven convection on the dynamics of A+ B→ C reaction fronts in horizontal solution layers // Eng. Sci. 2010. Vol. 65. No. 7. P. 2382-2391. DOI
Демин В.А., Попов Е.А. Об оценке числа Дамкёлера в хемоконвективных задачах // Вест. Перм. ун-та. Сер. Физика. 2015. Т. 2, № 30. С. 44-50.
Isaachsen Innere Vorgänge in strömenden Flüssigkeiten und Gasen // Zeitschrift des Vereines deutscher Ingenieure. 1911. Vol. 55. P. 428-431.
Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Теоретическая физика. М.: Наука, 1986. Т. VI. Гидродинамика. 736 с.
Te Chow V. Open-channel hydraulics. New York: McGraw-Hill, 1959. 698 p.
Петросян А.С. Дополнительные главы теории мелкой воды. М.: ИКИ РАН, 2014. 64 с.
Bratsun D.A. On Rayleigh-Bénard mechanism of alignment of salt fingers in reactive immiscible two-layer systems // Microgravity Sci. Technol. 2014. Vol. 26. No. 5. P. 293-303. DOI
Зельдович Я.Б., Семенов Н.Н. Теория горения и детонации газов. М.: АН СССР, 1944. 71 с.
###
Loskutov A. Yu., Mikhailov A.S. Vvedeniye v sinergetiku [Introduction to synergetics]. Moscow, Nauka, Fizmatlit, 1990. 272 p.
Nikolis G., Prigozhin Samoorganizatsiya v neravnovesnykh sistemakh [Self-organizing in nonequilibrum systems]. Moscow, Mir, 1979. 512 p.
Pismen L.M. Patterns and interfaces in dissipative dynamics. Berlin/Heidelberg: Springer Science & Business Media, 2006. 373 p.
Quincke G. Ueber periodische Ausbreitung an Flussigkeitsoberflachen und dadurch hervorgerufene Bewegungserscheinungen. Ann. Phys., 1888, vol. 271, no. 12, pp. 580-642. DOI
Levich V.G. Physicochemical hydrodynamics. Prentice-Hall Inc., Englewood Cliffs, New Jersey, 1962. 700 p.
Kutepov A.M., Polyanin A.D., Zapryanov A.D., Vyaz’min A.D., Kazenin D.A. Khimicheskaya gidrodinamika. Spravochnoye posobiye [Chemical hydrodynamics. Reference Manual]. Moscow, Kvantum, 1996. 336 p.
Dupeyrat M., Nakache E. 205 – Direct conversion of chemical energy into mechanical energy at an oil water interface. Bioenerg., 1978, vol. 5, no. 1, pp. 134-141. DOI
Belk M., Kostarev K.G., Volpert V., Yudina T.M. Frontal photopolymerization with convection. J. Phys. Chem. B., 2003, vol. 107, no. 37, pp. 10292-10298. DOI
Bratsun D.A., De Wit A. Control of chemoconvective Structures in a slab reactor. Phys., 2008, vol. 53, no. 2, pp. 146‑153. DOI
Karlov S.P., Kazenin D.A., Baranov D.A., Volkov A.V., Polyanin D.A., Vyaz’min A.V. Interphase effects and macrokinetics of chemisorption in the absorption of CO2 by aqueous solutions of alkalis and amines. J. Phys. Chem. A, 2007, vol. 81, no 5, pp. 665-679. DOI
Thomson P.J., Batey W. Watson R.J. of the Extraction ’84: Symposium on Liquid-Liquid Extraction Science. Dounreay, Scotland, November 27-29, 1984. Vol. 88, pp. 231-244.
Wylock C., Rednikov A., Haut B., Colinet P. Nonmonotonic Rayleigh-Taylor instabilities driven by gas-liquid CO2 J. Phys. Chem. B, 2014, vol. 118, no. 38, pp. 11323-11329. DOI
Asad A., Yang Y.H., Chai C., Wu J.T. Hydrodynamic instabilities driven by acid-base neutralization reaction in immiscible system. J. Chem. Phys., 2010, vol. 23, no. 5, pp. 513-520. DOI
Almarcha C., R’Honi Y., De Decker Y., Trevelyan P.M.J., Eckert K., De Wit A. Convective mixing induced by acid-base reactions. Phys. Chem. B, 2011, vol. 115, no. 32, pp. 9739-9744. DOI
Eckert K., Acker M., Shi Y. Chemical pattern formation driven by a neutralization reaction. I. Mechanism and basic features. Fluid., 2004, vol. 16, no. 2, pp. 385-399. DOI
Almarcha C., Trevelyan P.M.J., Riolfo L.A., Zalts A., El Hasi C., D’Onofrio A., De Wit A. Active role of a color indicator in buoyancy-driven instabilities of chemical fronts. J. Phys. Chem. Lett., 2010, vol. 1, no. 4, pp. 752-757. DOI
Eckert K., Grahn A. Plume and finger regimes driven by an exothermic interfacial reaction. Rev. Lett., 1999, vol. 82, no. 22, pp. 4436-4439. DOI
Trevelyan P.M.J., Almarcha C. and De Wit A. Buoyancy-driven instabilities around miscible A+B→C reaction fronts: A general classification. Phys. Rev. E, 2015, vol. 91, no. 2, 023001. DOI
Bratsun D., Kostarev K., Mizev A., Mosheva E. Concentration-dependent diffusion instability in reactive miscible fluids. Physical Review E, 2015, vol. 92, no. 1, 011003(R). DOI
Aitova E.V., Bratsun D.A., Kostarev K.G., Mizev A.I., Mosheva E.A. Convective instability in a two-layer system of reacting fluids with concentration-dependent diffusion. Appl. Mech. Tech. Phys., 2016, vol. 57, no 7, pp. 1226-1238. DOI
Bratsun D.A., Stepkina O.S., Kostarev K.G., Mizev A.I., Mosheva E.A. Development of concentration-dependent diffusion instability in reactive miscible fluids under influence of constant or variable inertia. Microgravity Sci. Technol., 2016, vol. 28, no. 6, pp. 575-585. DOI
Bratsun D., Mizev A., Mosheva E., Kostarev K. Shock-wave-like structures induced by an exothermic neutralization reaction in miscible fluids. Rev. E, 2017, vol. 96, no. 5, 053106. DOI
Bratsun D.A. Internal density waves of shock type induced by chemoconvection in miscible reacting liquid. Phys. Lett., 2017, vol. 43, no. 10, pp. 944-947. DOI
Baroud C.N., Okkels F., Ménétrier L., Tabeling P. Reaction-diffusion dynamics: Confrontation between theory and experiment in a microfluidic reactor. Rev. E, 2003, vol. 67, no. 6, 060104(R). DOI
Koo Y.E.L., Kopelman R. Space-and time-resolved diffusion-limited binary reaction kinetics in capillaries: experimental observation of segregation, anomalous exponents, and depletion zone. Stat. Phys., 1991, vol. 65, no. 5-6. pp. 893-918. DOI
Koza Z., Taitelbaum H. Motion of the reaction front in the A+ B → C reaction-diffusion system. Rev. E, 1996, vol. 54, no. 2, R1040(R). DOI
Rongy L., Trevelyan P.M.J., De Wit A. Dynamics of A+ B→ C reaction fronts in the presence of buoyancy-driven convection. Rev. Lett., 2008, vol. 101, no. 8, 084503. DOI
Rongy L., Trevelyan P.M.J., De Wit A. Influence of buoyancy-driven convection on the dynamics of A+ B→ C reaction fronts in horizontal solution layers. Eng. Sci., 2010, vol. 65, no. 7, pp. 2382-2391. DOI
Demin V.А., Popov Е.А. The estimation of Damkohler number in chemiconvective problems. Vestnik Permskogo universiteta. Fizika – Bulletin of Perm University. Physics, 2015, vol. 2, no. 30, pp. 44-50.
Isaachsen I. Innere Vorgänge in strömenden Flüssigkeiten und Gasen [Internal processes in flowing liquids and gases]. Zeitschrift des Vereines deutscher Ingenieure – Journal of the Association of German Engineers, 1911, vol. 55, pp. 428‑431.
Landau L.D., Lifshits E.M. Teoreticheskaya fizika [Course of Theoretical Physics]. Moscow, Nauka, 1986, vol. VI. Gidrodinamika [Fluid Mechanics]. 736 p.
Te Chow V. Open-channel hydraulics. New York, McGraw-Hill, 1959. 698 p.
Petrosyan A.S. Dopolnitel’nye glavy teorii melkoj vody. Moscow, IKI RAN, 2014. 64 p.
Bratsun D.A. On Rayleigh-Bénard mechanism of alignment of salt fingers in reactive immiscible two-layer systems. Microgravity Sci. Technol., 2014, vol. 26, no. 5, pp. 293-303. DOI
Zel’dovich Ya.B., Semenov N.N. Teoriya goreniya i detonacii gazov [Theory of combustion and detonation of gases]. Moscow, AN SSSR, 1944. 71 p.
Загрузки
Опубликован
Выпуск
Раздел
Лицензия
Copyright (c) 2018 Вычислительная механика сплошных сред
Это произведение доступно по лицензии Creative Commons «Attribution-NonCommercial» («Атрибуция — Некоммерческое использование») 4.0 Всемирная.
